Colecția muzeală a fost constituită încă de la începutul fondării institutului batthyanian. În actul fondator al bibliotecii, 31 iulie 1798, episcopul Ignatius de Batthyán spune : „De asemenea, să nu fie ignorate (din donație) colecţiile de monede (antice și medievale), de minerale şi de cochílii, împreună cu toate instrumentele necesare uscătoriei, strungăriei şi compactoriei.” (Non absiliter coI(l)ectionem Nummariam, et Mineralium, et Conchyliorum, cum omnibus instrumentis fabrilibus, tomeatibus, ac compactori necessariis.)
O parte din aceste colecții există și astăzi. Însă donațiile succesive ale episcopilor sau ale oamenilor de știință, în timp, au îmbogățit colecția muzeală până la începutul secolului XX, atunci când Observatorul astronomic a fost transformat în muzeu, începând cu anul 1912.
Cu acea ocazie, s-a constituit pinacoteca bibliotecii, au fost aduse multe veșminte liturgice (casula, stola, bursa, monstrantia, ciborium, fețe de altar, antipendium, palla, infula etc), piese din mesa catolică precum potire și relicvare, dar și obiecte preistorice, romane sau chiar o colecție orientală (o mumie ibis, plăcuțe cu cuneiforme, statuete egiptene etc).
La această listă, se adaugă și colecția remarcabilă de instrumente astronomice care au făcut parte cândva din inventarul Observatorului astronomic.
Actualmente, biblioteca are și un spațiu expozițional în care o parte dintre aceste piese sunt expuse cu diverse ocazii culturale.
