Peste 20000 de titluri de carte veche, din perioada secolelor XVI-XVIII, cu tematică bogată: teologie, filozofie, istorie, matematică, fizică, chimie, alchimie, literatură clasică romană și greacă, literatură occidentală, biologie, geografie, arhitectură, drept, diplomație, arheologie, artă etc.
Unele ediții sunt rare, printre acestea se găsesc și câteva cărți clasice ale literaturii românești precum Palia de la Orăștie sau Sicriul de aur. Majoritatea covârșitoare a volumelor este în limba latină, dar regăsim multe volume și în italiană, germană, franceză, maghiară, olandeză, greacă veche, ebraică, spaniolă etc.
O mare parte din aceste fond vechi a fost achiziționată de către episcopul Ignatius de Batthyán încă din 1782 de la arhiepiscopul imperial de la Viena, Christoph Migazzi. Altele sunt primite ca donație, în aceeași perioadă, tot de către Batthyány. După cum există și cărți care au făcut parte din colecțiile diferitelor ordine călugărești desființate începând cu anul 1781 de către împăratul Iosif al II-lea.
Tradiția începută de episcopul fondator a fost urmată de toți episcopii care i-au urmat. Așa s-a constituit și fondul de carte modernă (secolele XIX-XX).